【資料圖】

該研究催化結(jié)構(gòu)示意圖。受訪者供圖

本報(bào)訊（見習(xí)記者孫丹寧）隨著頁巖氣的大量開采，如何將其主要產(chǎn)物甲烷在溫和條件下直接選擇性轉(zhuǎn)化為高附加值的含氧化合物引起業(yè)界廣泛關(guān)注。近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員王曉東、林堅(jiān)等與福州大學(xué)教授林森等合作，在單原子催化增強(qiáng)甲烷直接氧化研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)研制出一種MOFs（金屬有機(jī)骨架化合物）鋯氧簇節(jié)點(diǎn)裝配的單原子Ru催化劑，實(shí)現(xiàn)了甲烷的高效轉(zhuǎn)化，可以將甲烷近100%選擇性羥基化為含氧化合物。相關(guān)成果發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》。

甲烷分子具有高度對(duì)稱的正四面體結(jié)構(gòu)，所含的C-H鍵難以極化，通過調(diào)變催化劑活性中心結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)甲烷的高效活化和定向轉(zhuǎn)化被譽(yù)為催化領(lǐng)域的“圣杯式”課題。迄今為止，研究主要采用的金屬單/雙原子催化劑結(jié)合添加或合成過氧化氫氧化劑的策略，雖然能在一定程度上促進(jìn)甲烷活化，但仍存在目標(biāo)產(chǎn)物過度氧化的問題。

該工作中，研究人員基于前期發(fā)現(xiàn)的UiO-66基MOFs獨(dú)特的幾何和電子性質(zhì)，開發(fā)出高性能Ru1/UiO-66單原子催化劑，可實(shí)現(xiàn)溫和條件下以近100%的選擇性和185.4h-1的轉(zhuǎn)化頻率，將甲烷羥基化為含氧化合物。與納米R(shí)u催化劑及傳統(tǒng)載體負(fù)載的Ru單原子相比，Ru1/UiO-66具有更高的含氧化合物產(chǎn)率且無過度氧化產(chǎn)物二氧化碳。研究證明，單原子Ru與UiO-66的雙位協(xié)同是提高甲烷羥基化活性和含氧化合物選擇性的內(nèi)在因素。

據(jù)介紹，該團(tuán)隊(duì)近年來一直致力于高效低碳烷烴選擇性氧化催化劑的開發(fā)，為構(gòu)筑低碳烷烴制高附加值產(chǎn)物的單原子催化劑提供借鑒。

相關(guān)論文信息：

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02121

版權(quán)聲明：本文轉(zhuǎn)載僅僅是出于傳播信息的需要，并不意味著代表本網(wǎng)站觀點(diǎn)或證實(shí)其內(nèi)容的真實(shí)性；如其他媒體、網(wǎng)站或個(gè)人從本網(wǎng)站轉(zhuǎn)載使用，須保留本網(wǎng)站注明的“來源”，并自負(fù)版權(quán)等法律責(zé)任；作者如果不希望被轉(zhuǎn)載或者聯(lián)系轉(zhuǎn)載稿費(fèi)等事宜，請(qǐng)與我們接洽。